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河流表層汞污染特征

  1 引言

  隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展,重金屬污染成為許多國家的環(huán)境危機(jī)之一.沉積物是河流重金屬污染物的聚集地,也是水生物棲息地的重要組成部分.重金屬殘留在沉積物中,可能積聚在微生物、水生動植物體內(nèi),進(jìn)而進(jìn)入人類食物鏈,導(dǎo)致健康問題.當(dāng)水體環(huán)境發(fā)生改變時(shí),沉積物中的重金屬可能會再次釋放到水體中,成為潛在的污染源,威脅水生態(tài)系統(tǒng)健康.因此,加強(qiáng)對水體沉積物中重金屬污染的研究十分必要.

  汞一直是世界持續(xù)研究的熱點(diǎn)問題.汞的危害極大且行為特殊,是唯一以氣態(tài)單質(zhì)形式存在于環(huán)境中并參與全球循環(huán)的重金屬元素,它具有非常復(fù)雜的生物化學(xué)循環(huán)和極強(qiáng)的生物累積性.汞是環(huán)境中毒性最強(qiáng)的重金屬元素之一,常溫常壓下呈液態(tài),易揮發(fā).汞積累在沉積物中,通過食物鏈進(jìn)入魚類或其他水生生物體內(nèi),并且可以通過生物放大作用威脅生態(tài)環(huán)境和人類健康01).20世紀(jì)50年代日本爆發(fā)的水俁病引起各領(lǐng)域科學(xué)家對汞污染的高度重視,自此汞污染一直備受關(guān)注.隨著重工業(yè)的發(fā)展,排入水體的汞含量不斷增加,以城市污水為主要補(bǔ)給水源的城市河流也受到嚴(yán)重污染.

  涼水河位于北京市南郊,是北京市區(qū)南部、南郊及東南郊的主要排水河道,主要以污水處理廠出水為補(bǔ)給水源,是典型的非常規(guī)水源補(bǔ)給城市河流.近年來隨著城市化的飛速發(fā)展,排入涼水河的污染物增多.因此,本文開展了對涼水河表層沉積物中汞總量的研究,但重金屬總量并不能完全反應(yīng)其生態(tài)危害性,只能在一定程度上反應(yīng)沉積物的污染程度.為此,本文參考?xì)W共體標(biāo)準(zhǔn)署提出的三步連續(xù)提取法(簡稱BCR 法)進(jìn)行改進(jìn)來研究沉積物中汞賦存形態(tài).目前,國際上已有對BCR改進(jìn)后進(jìn)行沉積物中汞形態(tài)的研究報(bào)道,國內(nèi)部分學(xué)者在進(jìn)行重金屬賦存形態(tài)研究時(shí)一般采用BCR方法.

  沉積物重金屬的污染評價(jià)通常有以下幾種:潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法(Potential ecological risk index)、地質(zhì)累積指數(shù)法(Index of geoaccumulation)、沉積物富集系數(shù)法(Sediments enrichment factor)、污染負(fù)荷指數(shù)法(Pollution load index)等.這幾種方法經(jīng)國內(nèi)外學(xué)者驗(yàn)證認(rèn)為可行并能有效地評價(jià)重金屬的污染程度.國內(nèi)使用頻率最高的評價(jià)方法是潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法.對于沉積物重金屬形態(tài)的評價(jià)一般采用風(fēng)險(xiǎn)評估指數(shù)法(Risk assessment code,RAC).本文采用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和RAC評價(jià)法對涼水河表層沉積物中的汞的污染情況進(jìn)行評價(jià).兩種評價(jià)方法相結(jié)合,能很好地展現(xiàn)涼水河汞污染現(xiàn)狀并為制定合理的防治措施提供一定的科學(xué)依據(jù).

  2 材料與方法

  2.1 研究區(qū)域及樣品采集

  本文選取涼水河干流及其主要支流為研究對象.涼水河位于北京市南郊,隸屬北運(yùn)河水系,是北京市區(qū)的主要排水河道之一.涼水河全長53 km,流域面積約815 km2,屬于大陸性季風(fēng)氣候,夏季高溫多雨,冬季寒冷干燥,年均降雨量約為590 mm.涼水河是典型的非常規(guī)水源補(bǔ)給城市河流,主要以污水處理廠出水為補(bǔ)給水源(畢見霖等,2014).隨著城市經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展,生產(chǎn)、生活污水不斷排入水體,污水中的重金屬大部分通過各種物理化學(xué)作用迅速轉(zhuǎn)移到沉積物中(陳春霄等,2011),由于重金屬難以降解,其在沉積物中富集對人體和環(huán)境造成了嚴(yán)重的威脅.

  基于涼水河水系空間分布情況和污染源位置,選取涼水河干流上游、下游及主要支流為研究區(qū)域,共設(shè)置20個采樣點(diǎn)(干流10個、支流10個)(圖 1).具體分布如下:1~3號采樣點(diǎn)位于干流上游,4~10號采樣點(diǎn)位于干流下游,11~20號采樣點(diǎn)位于支流.樣品于2014年7月進(jìn)行采集,用抓斗式采樣器平行3次采集河流表層0~10 cm的沉積物樣品,裝入自封袋并置于車載冰箱中在4 ℃下保存.帶回實(shí)驗(yàn)室后,將樣品充分混勻、冷凍干燥、過100目尼龍篩,然后置于自封袋中密封保存待測.

 

  圖1 涼水河采樣點(diǎn)示意圖

  2.2 試驗(yàn)方法

  涼水河表層沉積物中總汞含量的測定采用中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 22105.1—2008即土壤質(zhì)量-總汞測定-原子熒光法(王水水浴消解-原子熒光法),汞賦存形態(tài)參考BCR法以及汞總量測定方法測定.BCR三步提取法:弱酸可溶解態(tài)(B1態(tài)),即可交換態(tài)及碳酸鹽結(jié)合態(tài);可還原態(tài)(B2態(tài)),即Fe/Mn 氧化物結(jié)合態(tài);可氧化態(tài)(B3態(tài)),即有機(jī)物及硫化物結(jié)合態(tài);殘?jiān)鼞B(tài)(B4態(tài)),即結(jié)合在硅鋁酸鹽礦物晶格中的重金屬.測定涼水河表層沉積物中汞賦存形態(tài),即B1態(tài)、B2態(tài)和B3態(tài)采用BCR提取法測定,B4態(tài)采用與總量相同的方法測定.

  采用瑞利AF-610型原子熒光光度計(jì)測定所有提取液中的汞總量和各形態(tài)汞含量.在實(shí)驗(yàn)過程中,每批樣品均同步分析空白、沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07304a)及重金屬順序提取形態(tài)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07438),以減少誤差并控制回收率.汞總量的回收率控制在90%~117%之間;汞形態(tài)分析的每一步中,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的回收率都在參考值的81%~110%之間;且將BCR提取的汞元素不同形態(tài)含量加和與汞總量相比,得到的回收率介于85%~105%之間.

  2.3 風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法

  本研究采用兩種風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法,即基于總量的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)-潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和基于形態(tài)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)-風(fēng)險(xiǎn)評估指數(shù)法(RAC).潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是瑞典科學(xué)家Hankanson提出的,該方法考慮了沉積物中重金屬濃度、污染物種類、重金屬毒性和水體對重金屬污染的敏感性4個影響因素,是評價(jià)沉積物重金屬潛在生態(tài)危害的常用方法.該方法以沉積物中第i種重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)(Ei)來評估單一重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),并用多種重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(RI)來評估沉積物重金屬整體表現(xiàn)出的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).本文研究汞的污染,屬于單一重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià),通過計(jì)算生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)(Ei)來評估,計(jì)算公式參見文獻(xiàn)(Hankanson,1980).其中汞的背景值參考北京市土壤重金屬背景值(國家環(huán)境保護(hù)局和中國環(huán)境監(jiān)測總站,1990),即汞的背景值為0.069 mg · kg-1;毒性響應(yīng)系數(shù)為40(Hankanson,1980).RAC評價(jià)法是以有效態(tài)為基礎(chǔ)對沉積物重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評價(jià),其將可交換態(tài)及碳酸鹽結(jié)合態(tài)(B1態(tài))視為有效態(tài)部分,并根據(jù)其占重金屬總量的比例來評價(jià)沉積物中重金屬的風(fēng)險(xiǎn)程度(Sundaray et al., 2011).潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)和RAC評價(jià)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)等級劃分如表 1所示.

  表1 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)等級劃分

 

  3 結(jié)果與分析

  3.1 涼水河表層沉積物中汞總量及其賦存形態(tài)

  涼水河表層沉積物中汞總量及各形態(tài)汞含量如表 2所示,以汞的4種賦存形態(tài)總和為預(yù)測總量,通過計(jì)算各形態(tài)占預(yù)測總量的百分比,得到表層沉積物中各形態(tài)汞含量比例圖(圖 2).從表 2可以看出,涼水河表層沉積物中總汞含量均值為0.974 mg · kg-1,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出北京市土壤重金屬汞背景值0.069 mg · kg-1.涼水河表層沉積物中汞含量的空間分布有明顯差異,干流上游表層沉積物中汞含量較高,其均值為1.86 mg · kg-1;干流下游表層沉積物中汞含量較低,其均值為0.860 mg · kg-1;支流表層沉積物中汞含量最低,其均值為0.787 mg · kg-1.從涼水河表層沉積物中汞含量空間分布情況來看,涼水河干流污染更為嚴(yán)重.參考北京市土壤重金屬汞背景值,除11號樣點(diǎn)和13號樣點(diǎn)外,其他樣點(diǎn)均在不同程度上超過背景值.

 

  圖2 表層沉積物中各形態(tài)汞比例分布

  表2 表層沉積物中各形態(tài)汞含量


為進(jìn)一步了解涼水河表層沉積物中汞污染水平,表 3列舉了國內(nèi)外某些城市河流表層沉積物中汞含量情況.由表 3可知,涼水河表層沉積物中汞含量比國外一些城市河流高,與國內(nèi)城市河流相比,其處于中間狀態(tài).其中采樣點(diǎn)1、2、3、7和20中的汞總量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于中山城市河流的汞含量,甚至是中山城市河流表層沉積物中汞含量最高值的6倍,可能是因?yàn)檫@5個采樣點(diǎn)附近有工廠排出污水對涼水河造成了嚴(yán)重的點(diǎn)源污染.而涼水河表層沉積物中汞含量總體水平上較高,可能是由于涼水河是典型的非常規(guī)水源補(bǔ)給城市河流,其接納污水處理廠出水和未經(jīng)處理的生活污水造成的.

  表3 不同城市河流表層沉積物中汞含量對比

 

  由圖 2可知,涼水河表層沉積物中各形態(tài)汞含量存在差異,在涼水河干流上游、干流下游及支流表層沉積物中均以B4態(tài)為主要賦存形態(tài),其中B4態(tài)所占比例均值分別為94.81%、69.41%和74.89%,平均百分比為75.96%;B3態(tài)所占比例均值分別為4.40%、18.40%和13.20%,平均百分比為13.70%.總體來看,在涼水河干流上游、干流下游及支流表層沉積物中,汞各形態(tài)所占比例大小順序均為B4>B3>B2>B1.涼水河表層沉積物中汞主要以B4態(tài)存在,表明涼水河表層沉積物中汞的生物可利用性低.

  重金屬中B1態(tài)是有效態(tài),B2態(tài)和B3態(tài)是潛在有效態(tài),共稱為生物有效態(tài);而B4態(tài)基本不被生物利用,將其稱為不可利用態(tài)(Adamo et al., 2005).沉積物中生物有效態(tài)汞在外界環(huán)境發(fā)生改變時(shí)可能會再次釋放出來(王亞平等,2012;王海等,2002),造成水體環(huán)境二次污染,可見生物有效態(tài)是衡量沉積物中重金屬污染的重要因素.由表 2可知,涼水河表層沉積物中生物有效態(tài)汞占有一定的比例,其范圍為1.79%~58.92%,平均比例為23.21%.涼水河干流上游表層沉積物中生物有效態(tài)汞所占比例較低,其平均比例為4.81%;干流下游表層沉積物中生物有效態(tài)汞所占比例最高,其平均比例為29.28%;支流表層沉積物中生物有效態(tài)汞所占比例較高,其平均比例為24.47%.涼水河表層沉積物中生物有效態(tài)汞主要以B3態(tài)形式存在,尤其在干流下游和支流表層沉積物中,采樣點(diǎn)6、8、9、14、17的 B3態(tài)比例高達(dá)27%以上.可能是因?yàn)槌鞘形鬯粩嗯湃胨w,導(dǎo)致涼水河出現(xiàn)水體自凈能力下降、水質(zhì)下降,水體變黑變臭,富營養(yǎng)化嚴(yán)重(蔣林林和吳佩琦,2010),致使水體呈厭氧狀態(tài).當(dāng)水體處于強(qiáng)氧化條件下時(shí),B3態(tài)的重金屬將產(chǎn)生活性(王海等,2002).

  3.2 基于表層沉積物中汞總量的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

  根據(jù)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)法分析涼水河表層沉積物中汞的潛在風(fēng)險(xiǎn)情況(圖 3),并參考生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級劃分表分析涼水河表層沉積物中汞總量的潛在風(fēng)險(xiǎn)程度.由圖可知,涼水河干流上游表層沉積物中汞的Ei范圍為951~1197,平均值為1080,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度很高;干流下游表層沉積物中汞的Ei范圍為23 ~1934,平均值為499,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度很高;支流表層沉積物中汞的Ei范圍為10~2019,平均值為456,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度很高.除個別點(diǎn)(采樣點(diǎn)10和11)處于低潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平外,整體來看涼水河各個河段表層沉積物中汞的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度都處于很高的水平.

 

  圖3 表層沉積物中汞的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

  3.3 基于表層沉積物中汞形態(tài)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

  基于總量的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)反映了涼水河表層沉積物中汞污染的潛在影響,并不能直接反映其當(dāng)前影響.B1態(tài)的重金屬在中性或者弱酸性條件下就可以釋放,且易于被生物吸收利用,毒性最強(qiáng)(王亞平等,2012).根據(jù)RAC風(fēng)險(xiǎn)評估指數(shù)法,以涼水河表層沉積物中汞的B1態(tài)占汞總量的百分比為基礎(chǔ),評價(jià)涼水河表層沉積物汞的風(fēng)險(xiǎn)程度,結(jié)果如圖 4所示.在空間分布上,各個河段表層沉積物中汞的B1態(tài)占汞總量的比例均值均在18%以下;其中干流上游表層沉積物中汞的B1態(tài)占汞總量的比例范圍為0.16% ~1.44%,均值為0.60%,無生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);干流下游表層沉積物中汞的B1態(tài)占汞總量的比例范圍為0.09% ~12.81%,均值為5.11%,低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);支流表層沉積物中汞的B1態(tài)占汞總量的比例范圍為0.11% ~17.64%,均值為5.84%,低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).除采樣點(diǎn)8、11、13處于10%~18%之間,呈中度風(fēng)險(xiǎn)外,其余采樣點(diǎn)所占比例均在10%以下呈低風(fēng)險(xiǎn)或無風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài).由數(shù)據(jù)分析可知,65%的采樣點(diǎn)處于低風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài),20%的采樣點(diǎn)處于無風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài),15%的采樣點(diǎn)處于中度風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài),整體來看涼水河各個河段表層沉積物中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)都處于較低水平.

 

  圖4 表層沉積物中B1態(tài)汞占總量比例

  潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)法反映了沉積物重金屬對水生態(tài)系統(tǒng)可能產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)程度,而RAC風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)法反映了重金屬對水生態(tài)系統(tǒng)健康的直接危害.本文研究中,采用基于總量的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)法反映出涼水河表層沉積物受汞的污染較為嚴(yán)重,外源輸入的汞均會顯示對沉積物造成污染,但并非進(jìn)入沉積物中所有形態(tài)的汞都會對水生態(tài)系統(tǒng)健康造成危害.因此,本文又開展了沉積物中汞賦存形態(tài)的研究,并進(jìn)行RAC評價(jià).研究發(fā)現(xiàn):涼水河表層沉積物中汞的主要賦存形態(tài)是B4態(tài)(圖 2),該形態(tài)非常穩(wěn)定,對水生態(tài)系統(tǒng)健康的危害極小,可認(rèn)為是安全的(Adamo et al., 2005;王亞平等,2012;王海等,2002);故以B1態(tài)汞為基礎(chǔ)RAC評價(jià)結(jié)果顯示涼水河表層沉積物中的汞對水生態(tài)系統(tǒng)的危害較小.以上兩種評價(jià)方法的角度不同,結(jié)論可以互補(bǔ),建議在以后的研究中結(jié)合利用將會得到更為真實(shí)的結(jié)果.

  4 結(jié)論

  1)涼水河表層沉積物中汞平均含量為0.974 mg · kg-1,主要以B4態(tài)為主,汞各形態(tài)含量所占比例大小順序?yàn)锽4>B3>B2>B1.

  2)基于涼水河表層沉積物中汞總量的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)可知,涼水河各個河段表層沉積物都受到了不同程度的汞污染,但汞的主要賦存形態(tài)是穩(wěn)定的B4態(tài),并不對水生態(tài)系統(tǒng)健康造成危害.基于汞形態(tài)的RAC評價(jià)結(jié)果顯示,各個河段表層沉積物中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均處于較低水平.

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表層 河流 特征

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